氮摻雜石墨烯（N-doped graphene）作為一種無金屬催化劑或金屬納米顆粒載體，在電催化、光催化及環(huán)境凈化等領(lǐng)域展現(xiàn)出巨大潛力。其獨(dú)特的電子結(jié)構(gòu)和表面性質(zhì)源于氮原子的引入，能夠顯著提升材料在氧還原反應(yīng)（ORR）等關(guān)鍵電化學(xué)過程中的性能。目前常見的氮源如三聚氰胺（melamine）因其高達(dá)66.7%的氮含量被廣泛采用，而熱處理方法是制備氮摻雜石墨烯的主流技術(shù)。此外，石墨相氮化碳（g-C?N?）作為另一種氮化碳材料，因其半導(dǎo)體特性和化學(xué)穩(wěn)定性，在光催化水分解和有機(jī)合成中備受關(guān)注。然而g-C?N?的電催化應(yīng)用相對(duì)有限，而將其與還原氧化石墨烯（rGO）復(fù)合可結(jié)合兩者的優(yōu)勢(shì)，例如增強(qiáng)機(jī)械強(qiáng)度和電荷傳輸效率，為開發(fā)金屬-碳催化體系提供了新思路。

不過傳統(tǒng)氮摻雜工藝通常需在800–1000°C的高溫及惰性氣氛下進(jìn)行，不僅能耗高，且技術(shù)門檻較高。盡管有研究嘗試在空氣環(huán)境中通過低溫實(shí)現(xiàn)同步還原和氮摻雜，但如何平衡反應(yīng)條件與產(chǎn)物性能仍具挑戰(zhàn)性。例如三聚氰胺與氧化石墨烯（GO）混合物的熱分解行為尚未完全明確，尤其是在空氣環(huán)境下其抗氧化保護(hù)機(jī)制及氮摻雜效率需進(jìn)一步驗(yàn)證。此外復(fù)合材料的組分比例和熱處理溫度對(duì)最終產(chǎn)物中rGO與g-C?N?的相構(gòu)成及氮含量的影響缺乏系統(tǒng)性研究。這些問題限制了此類材料在電催化有機(jī)合成等實(shí)際應(yīng)用中的規(guī)模化制備與性能優(yōu)化。

針對(duì)氮摻雜石墨烯和石墨相氮化碳復(fù)合材料的現(xiàn)狀，海外研究團(tuán)隊(duì)利用澤攸科技ZEM系列臺(tái)式掃描電鏡進(jìn)行了深入研究，該團(tuán)隊(duì)專注于通過“干法”機(jī)械混合氧化石墨烯與三聚氰胺，并在空氣環(huán)境中進(jìn)行450–550°C的熱處理，成功制備了以還原氧化石墨烯和g-C?N?為主的氮摻雜碳材料。相關(guān)成果以“N-Containing Graphene Preparation Using Melamine as a Nitrogen Source”為題發(fā)表在《Eurasian Journal of Chemistry》期刊上。

本研究主要探討了通過簡便的"干法"熱處理方法制備氮摻雜石墨烯復(fù)合材料，并系統(tǒng)研究了其結(jié)構(gòu)特性與形成機(jī)制。研究團(tuán)隊(duì)以氧化石墨烯（GO）和三聚氰胺（melamine）為原料，采用機(jī)械混合后在空氣環(huán)境中進(jìn)行熱處理（450-550℃），成功制備了由還原氧化石墨烯（rGO）和石墨相氮化碳（g-C?N?）組成的復(fù)合材料。這種方法突破了傳統(tǒng)氮摻雜工藝需要在惰性氣氛和高溫（800-1000℃）下進(jìn)行的限制，為開發(fā)低成本、高效率的氮摻雜碳材料提供了新思路。

圖 合成氧化石墨烯及超聲處理氧化石墨烯的SEM圖像

研究首先通過改進(jìn)的Hummers法制備了氧化石墨烯，并采用Boehm滴定法系統(tǒng)分析了其表面含氧官能團(tuán)的種類和含量。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，原始石墨烯氧化物含有豐富的羥基、羧基和環(huán)氧基團(tuán)，這些官能團(tuán)在后續(xù)熱處理過程中會(huì)發(fā)生不同程度的分解和轉(zhuǎn)化。通過熱重分析（TGA）揭示了GO與三聚氰胺混合物的熱分解行為，發(fā)現(xiàn)三聚氰胺在300-400℃區(qū)間分解時(shí)釋放的氣體（如氨氣）能夠有效保護(hù)石墨烯不被快速氧化，同時(shí)實(shí)現(xiàn)氮原子的摻雜。

圖 展示了GO與三聚氰胺(1:1)混合體系在不同熱處理溫度下的微觀形貌演變特征，研究團(tuán)隊(duì)通過SEM系統(tǒng)考察了450℃和500℃熱處理后復(fù)合材料的形貌變化規(guī)律

研究團(tuán)隊(duì)采用多種表征手段深入分析了產(chǎn)物的結(jié)構(gòu)和形貌特征。X射線衍射（XRD）和紅外光譜（FTIR）分析表明，在500-550℃熱處理后，產(chǎn)物中同時(shí)存在rGO和g-C?N?兩相。掃描電子顯微鏡（SEM）觀察顯示，復(fù)合材料中石墨烯層呈現(xiàn)剝離狀態(tài)，厚度在7-45nm之間，表面覆蓋著熱處理三聚氰胺的產(chǎn)物。元素分析證實(shí)，當(dāng)GO與三聚氰胺比例為1:2時(shí)，在550℃下可獲得較高含量的g-C?N?（氮含量達(dá)35.56%）。

圖 展示了GO與三聚氰胺(1:2)混合體系在550℃熱處理后的微觀形貌及表面元素分布特征，通過SEM和EDS的聯(lián)合表征，研究團(tuán)隊(duì)深入解析了該復(fù)合材料的組成與結(jié)構(gòu)特性。

該研究的創(chuàng)新點(diǎn)在于開發(fā)了一種簡單、經(jīng)濟(jì)的氮摻雜石墨烯制備方法，并闡明了原料配比和熱處理溫度對(duì)產(chǎn)物組成的影響規(guī)律。研究結(jié)果表明，GO與三聚氰胺1:2的配比在550℃熱處理?xiàng)l件下可獲得理想的rGO/g-C?N?復(fù)合材料，這種材料具有作為金屬納米顆粒載體的潛力，可用于開發(fā)電催化體系。這項(xiàng)工作為氮摻雜碳材料在催化、能源等領(lǐng)域的應(yīng)用提供了重要的實(shí)驗(yàn)基礎(chǔ)和理論指導(dǎo)。

澤攸科技ZEM系列臺(tái)式掃描電鏡是一款集成度高、便攜性強(qiáng)且經(jīng)濟(jì)實(shí)用的科研設(shè)備。它具備快速抽真空、高成像速度、多樣的信號(hào)探測器選擇，適用于形貌觀測和成分分析，還能適配多種原位實(shí)驗(yàn)需求。該設(shè)備對(duì)安裝環(huán)境要求低，不挑樓層，操作簡單，非專業(yè)人士也能快速上手，且購買及維護(hù)成本均低于落地式掃描電鏡，現(xiàn)已成為許多高校、研究所和企業(yè)的選擇設(shè)備之一。

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