近年來，納米尺寸的拓?fù)錁O性結(jié)構(gòu)因其獨(dú)特的物理特性在電子學(xué)應(yīng)用中展現(xiàn)出巨大的潛力，特別是在高密度信息存儲設(shè)備和低功耗場效應(yīng)晶體管等領(lǐng)域。這些結(jié)構(gòu)，如極性閉合域、渦旋、斯格明子、環(huán)形結(jié)構(gòu)和布洛赫點(diǎn)等，通過平衡彈性能、靜電能和極化梯度能的競爭，在鐵電氧化物薄膜中得以穩(wěn)定存在，引起了研究人員的廣泛關(guān)注。然而，盡管這些拓?fù)錁O性結(jié)構(gòu)在理論研究和實(shí)驗(yàn)探索中取得了顯著進(jìn)展，但其在外界刺激下的動(dòng)態(tài)演化機(jī)制仍然不夠清晰。例如，溫度、光場、電場和應(yīng)變場等外部條件如何影響這些結(jié)構(gòu)的相變行為，仍需要進(jìn)一步的研究和解釋。此外，如何在外界刺激下實(shí)現(xiàn)大規(guī)模周期性拓?fù)錁O性陣列的調(diào)控，也是當(dāng)前面臨的一個(gè)重要挑戰(zhàn)。現(xiàn)有的研究多集中在單個(gè)或少量拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的生成和移動(dòng)上，而如何從普通的鐵電疇結(jié)構(gòu)通過外部刺激生成大規(guī)模的拓?fù)錁O性陣列，仍然是一個(gè)有待解決的問題。

為了推動(dòng)這些拓?fù)錁O性結(jié)構(gòu)在電子器件中的實(shí)際應(yīng)用，理解其在外界電場等刺激下的動(dòng)態(tài)演化過程至關(guān)重要。盡管已有一些研究揭示了拓?fù)錁O性結(jié)構(gòu)在電場作用下的相變行為，如極性渦旋在電場作用下轉(zhuǎn)變?yōu)闃O性斯格明子氣泡，或閉合域轉(zhuǎn)變?yōu)椴顟B(tài)或單極化態(tài)，但這些研究多集中在單一結(jié)構(gòu)的相變上，缺乏對大規(guī)模陣列生成和調(diào)控的系統(tǒng)性研究。此外，現(xiàn)有的實(shí)驗(yàn)手段，如壓電力顯微鏡（PFM），雖然能夠?qū)懭牒筒脸龢O性結(jié)構(gòu)，但其分辨率限制了生成結(jié)構(gòu)的尺寸，難以實(shí)現(xiàn)納米級別的精確調(diào)控。因此，如何在納米尺度上通過外部電場等刺激實(shí)現(xiàn)大規(guī)模拓?fù)錁O性陣列的可逆調(diào)控，仍然是當(dāng)前研究中的一個(gè)重要難題。這一問題的解決不僅有助于深入理解拓?fù)錁O性結(jié)構(gòu)的動(dòng)力學(xué)行為，還將為未來的納米電子器件設(shè)計(jì)提供新的思路和方法。

針對上述問題，松山湖材料實(shí)驗(yàn)室大灣區(qū)顯微科學(xué)與技術(shù)研究中心的研究人員利用了澤攸科技的原位TEM進(jìn)行了深入研究，實(shí)現(xiàn)了鐵電極化拓?fù)洚牻Y(jié)構(gòu)的電場調(diào)控。相關(guān)成果以“Reversible Manipulation of Polar Topologies in Oxide Ferroelectrics via Electric Fields”為題發(fā)表在《Advanced Materials》期刊上。原文鏈接：https://doi.org/10.1002/adma.202414346

這篇論文深入探討了通過外部電場對氧化物鐵電材料中極性拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)進(jìn)行可逆操控的可能性，特別是針對PbTiO3/SrTiO3（PTO/STO）雙層和多層膜系統(tǒng)。研究團(tuán)隊(duì)采用原位透射電子顯微鏡技術(shù)，直接觀察到了在施加電場條件下，從典型的a/c疇到大規(guī)模極性通量閉合疇陣列的形成與消失過程。研究發(fā)現(xiàn)，隨著外加電場強(qiáng)度的增加，新的c疇從母體a疇中生成，并逐步擴(kuò)展，最終連接成一個(gè)連續(xù)的大規(guī)模通量閉合疇陣列。這種轉(zhuǎn)換是可逆的，當(dāng)減少外部電場時(shí)，這些通量閉合疇逐漸被湮滅并恢復(fù)為初始的a/c疇。

圖 PbTiO3/SrTiO3雙層膜中外加電場實(shí)現(xiàn)鐵電全閉合疇的產(chǎn)生與湮滅。(a-d) 隨著外加電場的增加，a/c疇逐漸轉(zhuǎn)變成全閉合陣列。(e-f) 隨著外加電場的減小，全閉合陣列逐漸恢復(fù)為a/c疇

此外，研究人員還利用相場模擬來評估能量變化，結(jié)果表明，從a/c疇到通量閉合疇的轉(zhuǎn)換伴隨著總能量的減少，主要?dú)w因于靜電能的降低。進(jìn)一步的研究揭示，在更復(fù)雜的多層膜系統(tǒng)中，通過調(diào)整外加電場可以實(shí)現(xiàn)更加細(xì)致地控制新c疇的成核、擴(kuò)展直至形成通量閉合疇陣列的過程。實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示，這一轉(zhuǎn)換過程非常迅速，甚至可以在10毫秒的時(shí)間尺度內(nèi)完成，這為未來納米電子器件的設(shè)計(jì)提供了重要的見解和技術(shù)支持。

圖 原子尺度原位STEM成像揭示a/c疇到全閉合的轉(zhuǎn)變。(a) 原子尺度原位STEM成像結(jié)合應(yīng)變分析揭示外場作用下全閉合疇的產(chǎn)生與湮滅過程。(b-d) 電場加載下全閉合疇的極化(c)和應(yīng)變(d)分布

圖 (PbTiO3/SrTiO3)5多層膜中電場加載鐵電全閉合疇的產(chǎn)生與湮滅過程。(a-d) 隨著外加電場的增加，可觀察到從原a疇中發(fā)生c疇的形核與長大，并逐漸轉(zhuǎn)變成全閉合陣列。(e-f) 隨著外加電場的減小，全閉合陣列逐漸恢復(fù)為a/c疇

本研究不僅展示了通過外部電場調(diào)控鐵電材料內(nèi)部極性拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的可行性，而且強(qiáng)調(diào)了這種轉(zhuǎn)換的動(dòng)態(tài)特性和可逆性對于開發(fā)新型電子設(shè)備的重要性。通過對這些拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的精確控制，包括它們的形成、擴(kuò)展以及消失，有望推動(dòng)高密度信息存儲和低功耗場效應(yīng)晶體管等領(lǐng)域的創(chuàng)新。這項(xiàng)工作為進(jìn)一步理解極性拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的動(dòng)力學(xué)行為及其在納米電子應(yīng)用中的潛力奠定了基礎(chǔ)，并指出了未來可能的發(fā)展方向，例如如何更有效地設(shè)計(jì)和集成這類具有特殊物理性質(zhì)的材料到現(xiàn)有的電子電路中。這些成果不僅豐富了我們對鐵電材料內(nèi)部微觀結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變機(jī)制的理解，也為探索基于這些特性開發(fā)新技術(shù)提供了新的思路和方法。

圖 相場模擬揭示a/c疇到全閉合的轉(zhuǎn)變過程以及相應(yīng)能量的變化情況